Forschung & Entwicklung

Polarisationsaufgelöste hohe-Harmonische-Spektroskopie von Festkörpern

In Festkörpern erzeugte hohe-Harmonische-Lichtpulse mit geregeltem Polarisationszustand könnten in der ultraschnellen Petahertzelektronik und in spektroskopischen Untersuchungen neuartiger Quantenmaterialien Anwendung finden.

Der nichtlineare Prozess der Erzeugung hoher Harmonischer (HHG) in Gasen ist einer der Grundsteine der Attosekundenwissenschaft und wird heutzutage routinemäßig in vielen verschiedenen Wissenschaftsgebieten verwendet, von der Physik über die Chemie bis zur Biologie. Dieses Starkfeldphänomen konvertiert viele niederenergetische Photonen aus einem intensiven Laserpuls in ein Photon viel höherer Energie. Während der HHG-Prozess in atomaren und molekularen Gasen gut verstanden ist, wird der Mechanismus, der dieser Frequenzkonversion in Kristallen zugrunde liegt, noch immer kontrovers diskutiert.

Wissenschaftler vom Deutschen Elektronen-Synchrotron (DESY) und Max-Planck-Institut für Struktur und Dynamik der Materie (MPSD) am Center for Free-Electron Laser Science (CFEL) in Hamburg haben nun durch die Kombination von HHG-Experimenten mit modernsten theoretischen Computersimulationen die neue Methode der polarisationsaufgelösten hohe-Harmonische-Spektroskopie von Festkörpern etabliert. Diese Methode vertieft das Verständnis der Ladungsträger- und Strukturdynamik auf einer Zeitskala, die kürzer als eine Schwingung des Lichtfeldes ist.

Die emittierten harmonischen Lichtfelder können linear schwingen oder auf Ellipsen oder Kreisbahnen rotieren. Durch die Rotation und ihre Händigkeit (Helizität) im oder gegen den Uhrzeigersinn ähneln sie einer Lichtschraube. Die Wissenschaftler decken nun auf, wie man aus den Polarisationszuständen und Helizitäten der Harmonischen wertvolle Informationen über die Kristallstruktur und die ultraschnelle Starkfelddynamik gewinnen kann, und wie die Polarisationszustände der Harmonischen gesteuert werden können. Und da die Harmonischen innerhalb einer einzelnen Schwingungsperiode des Laserfeldes erzeugt werden, weist diese Methode von Natur aus eine Subzyklen-Zeitauflösung auf.

von mn

Originalveröffentlichung:

[N. Klemke, N. Tancogne-Dejean, G. M. Rossi, Y. Yang, F. Scheiba, R. E. Mainz, G. Di Sciacca, A. Rubio, F. X. Kärtner, O. D. Mücke, Polarization-state-resolved high-harmonic spectroscopy of solids, Nat. Commun. 10 (2019), DOI: 10.1038/s41467-019-09328-1]

www.mpsd.mpg.de

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