Forschung & Entwicklung

Nicht lineare Licht-Materie-Wechselwirkungen

Am Freie-Elektronen-Laser Flash in Hamburg gelang es, starke nicht lineare Wechselwirkungen ultrakurzer extrem-ultravioletter Laserpulse mit Atomen und Ionen hervorzurufen.

Ein internationales Team unter Leitung von Physikern des Max-Planck-Instituts für Kernphysik (MPIK) in Heidelberg hat Experimente zur stark getriebenen Zwei-Elektronen-Anregung in Helium durch intensive und ultrakurze extrem-ultraviolette (XUV) Laserpulse durchgeführt. Derartige doppelt angeregte Zustände sind äußerst kurzlebig und zerfallen innerhalb weniger Femtosekunden  durch Autoionisation: Ein Elektron fällt in den Grundzustand zurück, während sich das andere aus dem Atom löst. Eine signifikante Population des doppelt angeregten Zustands ist nur möglich, wenn die Anregung (‚pump‘) schneller erfolgt als der Zerfall.

Das Experiment fand am Freie-Elektronen-Laser Flash in Hamburg statt, der intensive XUV-Laserpulse mit einer hinreichend kurzen Wechselwirkungszeit erzeugt. Theoretische Modelle sagen ein effizientes Pumpen (Anregung) des Elektronenpaars durch solche Pulse voraus. Vorübergehend kann dabei die Besetzung des angeregten Zustands sogar die des Grundzustands übertreffen, also eine Besetzungsinversion eintreten. Diese laserkontrollierte Quantendynamik mit zwei aktiven Elektronen führt zu einer erheblichen Veränderung der Absorption von XUV-Licht, was experimentell auch beobachtet wurde.

Ebenfalls am Flash führte das Team um die Heidelberger Physiker transiente XUV-Pump/XUV-Probe-Absorptionsspektroskopie an zweifach geladenen Neonionen durch. Dabei diente der Freie-Elektronen-Laser sowohl zur Produktion der Ionen wie auch als spektroskopische Lichtquelle. Auf einer Zeitskala von wenigen Femtosekunden war eine nicht lineare Verstärkung der Absorption (Kohärenzspitze) zu erkennen, die mit der Kohärenzzeit der Freie-Elektronen-Laser-Pulse in Beziehung steht. Dieses Ergebnis ist ein entscheidender Schritt hin zur Anwendung zwei- und mehrdimensionaler spektroskopischer Methoden selbst an statistisch fluktuierenden Freie-Elektronen-Lasern mit Proben in der Gasphase. Die direkte Messung von (Stark-Effekt-)Verschiebungen atomarer Energieniveaus durch nicht lineare Wechselwirkung mit den intensiven XUV-Laserpulsen stellt das wesentliche wissenschaftliche Ergebnis dieses Experiments dar.

Insgesamt eröffnen diese Ergebnisse neue Wege, um extreme Licht-Materie-Wechselwirkungen zu untersuchen und zu verstehen. Darüber hinaus sind dies erste Schritte zur elementspezifischen Quantenkontrolle mit resonanter nicht linearer Optik bei kurzen Wellenlängen. Gezieltes Einstellen der Verzerrung der Elektronenhülle selektierter chemischer Elemente in Molekülen könnte in Zukunft unser Verständnis von Chemie und ihrer Möglichkeiten revolutionieren.

von mn

Originalveröffentlichungen:

[C. Ott et al., Strong-Field Extreme-Ultraviolet Dressing of Atomic Double Excitation, Phys. Rev. Lett. 123 (2019), DOI: 10.1103/PhysRevLett.123.163201]

[T. Ding et al., Nonlinear Coherence Effects in Transient-Absorption Ion Spectroscopy with Stochastic Extreme-Ultraviolet Free-Electron Laser Pulses, Phys. Rev. Lett. 123 (2019), DOI: 10.1103/PhysRevLett.123.103001]

www.mpi-hd.mpg.de

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