Forschung & Entwicklung

Moleküleinblicke aus mehreren Blickwinkeln

Die Kombination einer laserbasierten Strahlungsquelle von ultrakurzen Röntgenimpulsen mit einer neuartigen Technologie zur Erzeugung eines Dünnschicht-Flüssigkeitsstrahls für die Absorptionsspektroskopie im sogenannten Wasserfenster war erfolgreich.

Die Röntgenabsorptionsspektroskopie (XAS), die unbesetzte Orbitale elementspezifisch untersucht, erlaubt die Bestimmung der elektronischen Struktur von Molekülen. Für die meisten organischen Moleküle ist der weiche Röntgenspektralbereich (100 - 1000 eV) relevant, da dort K-Kantenübergänge von leichten Elementen (C, N und O) und die L-Kanten von 3d-Metallen zu finden sind. XAS wird typischerweise an Großforschungsanlagen wie Speicherringen oder Freie-Elektronen-Lasern durchgeführt. Laserbasierte Laborquellen wurden bisher nur spärlich zur Untersuchung reiner Materialien, wie zum Beispiel Metalle und organische Schichten, eingesetzt. Bisher waren keine Untersuchungen der Kohlenstoff- oder Stickstoff-K-Kanten von organischen Molekülen in verdünnter wässriger Lösung verfügbar.

Ein Wissenschaftlerteam am Max-Born-Institut (MBI) im Forschungsverbund Berlin e.V. hat nun eine intensive Strahlungsquelle für weiche Femtosekundenröntgenimpulse entwickelt, die in einem extrem nichtlinearen Prozess (HHG) die Frequenz eines Laserimpulses vervielfacht. Dabei werden aus langwelligen (1,8 µm) Treiberimpulsen mit Photonenergien von 0,69 eV, die mit einem verstärkten Ti:Saphir-Lasersystem erzeugt wurden, Frequenzen erzeugt, die über 600-mal höher liegen und sich bis zu 450 eV erstrecken. Sie haben diese Quelle mit dem Dünnschichtflüssigkeitsstrahl kombiniert, der auch unter Vakuumbedingungen voll funktionsfähig ist. Stationäre Absorptionsspektren von organischen Molekülen und anorganischen Salzen in einer dünnen (~1 µm) Schicht wässriger Lösung können nun im gesamten sogenannten Wasserfensterbereich, das heißt zwischen 200 und 540 eV, gemessen werden. Insbesondere ermöglicht diese Technik die gleichzeitige lokale Untersuchung an Kohlenstoff- und Stickstoffatomen innerhalb der Moleküle. Damit zeigen die Forscher, dass eine gleichzeitige Beobachtung mehrerer Positionen innerhalb molekularer Systeme möglich ist und ein Zugang zu korrelierten Dynamiken während molekularer Rekonfigurationen eröffnet wird.

Die Ergebnisse stellen einen wichtigen Schritt auf dem Weg zur systematischen Untersuchung ultraschneller Dynamik molekularer Systeme in Lösung mit der Femtosekunden-Weichen-Röntgenspektroskopie-Spektroskopie dar. Neue Erkenntnisse über ultraschnelle Ladungstransportprozesse und photoinduzierte Umordnungen in Chemie und Biologie rücken in greifbare Nähe.

von mn

Originalveröffentlichung:

[C. Kleine et al., Soft X-ray Absorption Spectroscopy of Aqueous Solutions Using a Table-Top Femtosecond Soft X-ray Source, J. Phys. Chem. Lett. 10 (2019), DOI: 10.1021/acs.jpclett.8b03420]

www.mbi-berlin.de

© photonik.de 2019 - Alle Rechte vorbehalten